这项工作由科罗拉多州立大学化学系暨可持续光氧化还原催化中心(SuPRCat)的加勒特·宫武(Garret Miyake)与罗伯特·佩顿(Robert Paton)教授共同领导。他们受光合作用启发的系统利用可见光温和改变化合物性质,通过使其暴露于两个独立的光子(光粒子)来产生目标反应所需能量。宫武指出,单个光子通常无法携带此类反应所需的充足能量。该团队的系统通过结合两个光粒子的能量,可轻松实现超还原反应——这类化学变化需要大量能量来断裂强韧化学键或增加电子。
宫武表示,他们的系统在一组名为芳香烃(arenes)的化合物上进行了测试,这些物质通常具有化学惰性。
"当前该技术是还原芳香烃(例如化石燃料中的苯)的最高效体系,可用于生产塑料和医药所需化学品,"宫武强调,"由于原始化学键强度极高,通常引发这些反应既困难又耗能。"
该研究延续了科罗拉多州立大学美国国家科学基金会可持续光氧化还原催化中心的工作。宫武负责领导这项多机构联合研究计划,旨在革新跨领域化学合成工艺。
资助本研究的NSF化学创新中心项目主任凯瑟琳·科弗特(Katharine Covert)表示,光氧化还原催化已发展成为众多行业不可或缺的技术。
"光氧化还原催化在药物开发及其他工业领域变得至关重要,"科弗特指出,"通过可持续光氧化还原催化中心,合成化学家与计算化学家协同探索催化剂作用的基本化学机制,并由此发现了一条降低热能消耗的新路径。"
宫武透露,该中心研究人员正在开发与本文所述类似的催化体系,以支持化肥氨的节能生产、永久性化学物质PFAS的降解处理以及塑料升级回收。
"我们组建了顶尖化学家团队应对这些挑战,为世界创造更可持续的未来,"宫武警示道,"人类的时间沙漏正在流逝,必须在当前发展模式导致不可逆转后果前,全力攻关可持续技术。"
科罗拉多大学博尔德分校的尼尔斯·达姆劳尔(Niels Damrauer)教授也是论文作者及中心成员。其他科罗拉多州立大学作者包括安姆琳·贝恩斯(Amreen Bains)、布兰登·波特拉(Brandon Portela)、亚历山大·格林(Alexander Green)、安娜·沃尔夫(Anna Wolff)及卢多维奇·帕坦(Ludovic Patin)。
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Journal Reference:
Amreen K. Bains, Arindam Sau, Brandon S. Portela, Kajal Kajal, Alexander R. Green, Anna M. Wolff, Ludovic F. Patin, Robert S. Paton, Niels H. Damrauer, Garret M. Miyake.Efficient super-reducing organic photoredox catalysis with proton-coupled electron transfer mitigated back electron transfer.Science, Vol 388, Issue 6753 DOI:10.1126/science.adw1648
2025-07-01
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