采用仲氢诱导超极化技术:通过可逆交换反应将超极化态转移至铂原子,灵敏度提升三个数量级
开发新型计算机模拟算法:解析铂原子与碳/氮/氧配位环境的共振频率差异
建立原子环境图谱:定量分析Pt-C/N键长(1.8-2.1Å)、配位数(2-4)及电荷转移量
关键发现:
• Pt-N4构型(配位数4)显示出最优CO氧化活性,TOF达2.3×10-3 s-1
• 碳缺陷位锚定的Pt原子具有更高d带中心(+0.15 eV),增强反应物吸附
• Pt-O配位导致4.7%的电荷转移,影响过渡态能垒
• 载体介电常数调控使氢吸附自由能降低0.12 eV
通过XANES和EXAFS表征验证Pt原子配位结构,结合原位DRIFT光谱监测表面吸附物种演化
Story Source:
Materialsprovided byETH Zurich.Note: Content may be edited for style and length.
Journal Reference:
Jonas Koppe, Alexander V. Yakimov, Domenico Gioffrè, Marc-Eduard Usteri, Thomas Vosegaard, Guido Pintacuda, Anne Lesage, Andrew J. Pell, Sharon Mitchell, Javier Pérez-Ramírez, Christophe Copéret.Coordination environments of Pt single-atom catalysts from NMR signatures.Nature, 2025; 642 (8068): 613 DOI:10.1038/s41586-025-09068-x
2025-07-17