利用超快激光技术抑制量子运动

某些材料展现出令人着迷的量子特性，这些特性可能催生变革性技术，从无损电子产品到高容量电池。然而，当这些材料处于自然状态时，这些特性是隐藏的，科学家需要巧妙地诱导它们显现出来。实现这一目标的方法之一是使用超短光脉冲来改变材料的微观结构和电子相互作用，从而使这些功能特性得以显现。但好景不长——这些光诱导态是瞬态的，通常仅持续几皮秒，这使得它们难以在实际应用中被利用。在极少数情况下，光诱导态会变得长寿命。然而，我们对这些现象的理解仍然有限，并且目前还没有设计长效激发态的通用框架。

哈佛大学的科学家团队与瑞士保罗谢勒研究所（PSI）的同事合作，通过操控铜氧化物化合物中电子态的对称性，成功克服了这一挑战。利用PSI的X射线自由电子激光器SwissFEL，他们证明了定制的光学激发可以诱导出一种“亚稳态”非平衡电子态，该态可持续数纳秒——比通常的持续时间长约一千倍。

用光操控电子

研究对象化合物Sr₁₄Cu₂₄O₄₁——一种所谓的铜酸盐阶梯结构——几乎是准一维的。它由两个不同的结构单元组成，即所谓的阶梯和链，代表了铜原子和氧原子的排列形状。这种一维结构为理解在更高维系统中也出现的复杂物理现象提供了一个简化的平台。“这种材料就像我们的果蝇。它是我们可以用来研究普遍量子现象的理想化平台，”领导这项研究的哈佛大学实验凝聚态物理学家Matteo Mitrano评论道。

实现长寿命（‘亚稳态’）非平衡态的一种方法是将其困在一个能量势阱中，使其没有足够能量逃逸。然而，这种技术有可能诱发改变材料分子排列的结构相变，这是Mitrano及其团队希望避免的。“我们想弄清楚是否还有另一种方法，能通过纯电子学手段将材料锁定在非平衡态，”Mitrano解释道。因此，他们提出了一种替代方法。

在该化合物中，链单元具有高密度的电子电荷，而阶梯单元则相对空置。在平衡状态下，电子态的对称性阻止了电荷在两个单元之间的任何移动。精心设计的激光脉冲打破了这种对称性，使电荷能够通过量子隧穿从链单元转移到阶梯单元。“这就像打开和关闭阀门一样，”Mitrano解释道。一旦激光激发停止，连接阶梯和链的隧道就会关闭，切断这两个单元之间的联系，将系统困在一个新的长寿命态中一段时间，使科学家有机会测量其特性。

尖端快速X射线探针技术

瑞士FEL产生的超亮飞秒X射线脉冲，使得捕捉控制亚稳态形成和后续稳定的超快电子过程成为可能。通过在瑞士FEL Furka端站使用一种称为时间分辨共振非弹性X射线散射（tr-RIXS）的技术，研究人员能够独特地洞察磁、电和轨道激发及其随时间演化，揭示通常对其他探针隐藏的特性。

“我们可以特异地锁定那些决定系统物理性质的原子，”Furka端站负责人、实验装置负责人Elia Razzoli评论道。

这种能力对于解析导致亚稳态形成的光诱导电子运动至关重要。“利用这项技术，我们能够观察电子如何在其固有的超快时间尺度上运动，从而揭示电子亚稳态，”哈佛大学博士后研究员、该论文第一作者Hari Padma补充道。

更多成果的开端

tr-RIXS为研究激发态材料的能量和动量动力学提供了独特见解，为瑞士FEL用户研究量子材料开辟了新的科学机遇；事实上，这些结果正是来自在新Furka端站进行的首个用户组实验。正是对在Furka开发tr-RIXS技术的兴趣，促使哈佛团队与PSI的科学家合作。“能在这样一台可以进行此类实验的机器上获得机时实属难得，”Mitrano评论道。

自这项初步试点实验以来，Furka端站已进行升级以提高RIXS的能量分辨率，现在已准备好研究新型的个体和集体激发，例如晶格激发。“这项实验对于展示我们能开展何种实验非常重要。端站及其仪器现在已先进得多，我们将持续改进它，”Razzoli总结道。

这项工作在控制远离平衡态的量子材料方面迈出了重要一步，对未来技术具有广泛影响。通过稳定光诱导的非平衡态，该研究为设计具有可调功能性的材料开辟了新途径。这可能催生超快光电子器件，包括将电信号转换为光信号（反之亦然）的转换器——这是量子通信和光子计算的关键组件。它还为非易失性信息存储提供了一条路径，即数据被编码在由光创造和控制的量子态中。