科学家利用超快激光技术冻结量子随机运动

某些材料展现出令人着迷的量子特性，这些特性可能催生变革性技术，从无损耗电子器件到高容量电池皆有应用前景。然而，当这些材料处于自然状态时，这些特性是隐藏的，科学家需要巧妙诱导它们显现。其中一种方法是通过使用超短光脉冲来改变材料的微观结构和电子相互作用，从而激发这些功能特性。但美好难以持久——这些光诱导态是瞬态的，通常仅维持几皮秒，使其难以应用于实际场景。在罕见情况下，光诱导态会变得长寿命。然而，我们对此现象的理解仍然有限，并且至今尚无设计长寿命激发态的通用框架。

哈佛大学的科学家团队与PSI（保罗谢勒研究所）的同事合作，通过操控一种铜氧化物化合物中的电子态对称性，成功克服了这一挑战。利用PSI的X射线自由电子激光器SwissFEL，他们证明定制化的光激发能诱导出一种"亚稳态"非平衡电子态，其持续时间为数个纳秒——比通常寿命长约一千倍。

用光操控电子

研究对象Sr₁₄Cu₂₄O₄₁——一种被称为铜酸盐梯状结构的化合物——具有近乎一维的结构。它由两种不同的结构单元组成，即所谓的梯状结构和链状结构，体现了铜原子与氧原子的排列形态。这种一维结构为理解也在高维系统中出现的复杂物理现象提供了一个简化的平台。"这种材料就像我们的果蝇。它是我们用来研究普遍量子现象的理想平台，"该研究的领导者、哈佛大学实验凝聚态物理学家Matteo Mitrano评论道。

实现长寿命（"亚稳态"）非平衡态的一种方法是将其捕获在一个能量阱中，使其没有足够能量逃逸。然而，这种技术有引发结构相变的风险，从而改变材料的分子排列，而这正是Mitrano及其团队希望避免的。"我们想弄清楚是否还有另一种方法，能通过纯电子学手段将材料锁定在非平衡态，"Mitrano解释道。因此，他们提出了另一种方法。

在该化合物中，链状单元拥有高密度的电子电荷，而梯状单元则相对空置。在平衡状态下，电子态的对称性阻止了电荷在两个单元间的任何移动。精心设计的激光脉冲打破了这种对称性，使电荷能够通过量子隧穿效应从链状单元转移到梯状单元。"这就像打开和关闭一个阀门，"Mitrano解释说。一旦激光激发关闭，连接梯状和链状单元的隧道随即关闭，切断了这两个单元之间的通信，从而使系统暂时陷入一种新的长寿命态，让科学家能够测量其特性。

尖端快速X射线探测

在SwissFEL产生的超亮飞秒X射线脉冲，得以实时捕捉控制亚稳态形成及后续稳定的超快电子过程。通过在SwissFEL Furka端站使用一种名为时间分辨共振非弹性X射线散射（tr-RIXS）的技术，研究人员能够独特地洞察磁、电和轨道激发及其随时间演化的情况，揭示出其他探测手段通常无法观测的隐藏特性。

"我们可以精确地瞄准那些决定系统物理性质的原子，"Furka端站负责人、实验装置负责人Elia Razzoli评论道。

这种能力是剖析引发亚稳态的光诱导电子运动的关键。"利用这种技术，我们能够观察电子如何在其固有的超快时间尺度上运动，从而揭示出电子亚稳态，"论文第一作者、哈佛大学博士后学者Hari Padma补充道。

更多研究的开端

tr-RIXS为研究激发态材料的能量和动量动力学提供了独特视角，为SwissFEL的用户在研究量子材料方面开辟了新的科学机遇；事实上，这些成果源自用户组在新Furka端站进行的首次实验。正是对在Furka发展tr-RIXS技术的兴趣，促使哈佛团队与PSI的科学家开展合作。"能在这样一台可以进行此类实验的设备上获得实验时间，是一个难得的机会，"Mitrano评论说。

自这项初步探索性实验以来，Furka端站已进行升级以提高RIXS的能量分辨率，目前它已准备好研究新型的个体和集体激发，例如晶格激发。"这次实验对于展示我们能开展何种类型的研究非常重要。端站及其仪器设备现已大幅改进，我们将持续完善它，"Razzoli总结道。

这项工作代表了在控制远离平衡态的量子材料方面取得的重大进展，对未来技术具有广泛影响。通过稳定光诱导的非平衡态，该研究为设计具有可调谐功能的材料开辟了新途径。这可能促成超快光电器件的发展，包括能将电信号转换成光信号（反之亦然）的转换器——这是量子通信和光子计算的关键组件。同时，该研究也为非易失性信息存储提供了一条路径，即通过光产生和控制量子态来编码数据。