哈佛大学和PSI的科学家成功地将通常短暂的量子态及时冻结,开创了利用纯电子技术和激光精度控制它们的途径。
某些材料展现出令人着迷的量子特性,这些特性可能催生变革性技术,从无损耗电子器件到高容量电池。然而,当这些材料处于自然状态时,这些特性会隐匿不显,科学家需要巧妙激发才能使其显现。其中一种方法是通过使用超短光脉冲改变材料微观结构和电子相互作用,从而诱导功能性特性出现。但好景不长——这些光诱导状态具有瞬态性,通常仅持续几皮秒,使其难以在实际应用中利用。在罕见情况下,光诱导状态会变得长寿命。然而,我们对此类现象的理解仍然有限,目前尚无通用框架可用于设计持久存在的激发态。
哈佛大学的科学家团队与瑞士保罗谢尔研究所(PSI)的同事合作,通过操控铜氧化物化合物中的电子态对称性,成功克服了这一挑战。他们利用PSI的X射线自由电子激光器SwissFEL,证实了定制化的光学激发可诱导出持续数纳秒的"亚稳态"非平衡电子态——这比通常持续时间长约一千倍。
利用光操控电子
研究对象Sr14Cu24O41(一种铜酸盐阶梯结构)具有近乎一维特性。它由两种不同结构单元组成,即阶梯结构和链状结构,体现了铜氧原子的排列形态。这种一维结构为理解高维系统中同样存在的复杂物理现象提供了简化平台。"这种材料如同我们的模式生物果蝇。它是可用于研究普适量子现象的理想平台,"领导该研究的哈佛大学实验凝聚态物理学家马泰奥·米特拉诺如此评论。
获得长寿命("亚稳态")非平衡态的一种方法是将其捕获在能量势阱中,使其没有足够能量逃逸。然而,该技术可能引发改变材料分子排列的结构相变,这正是米特拉诺团队希望避免的。"我们想探索是否存在另一种纯电子学方法将材料锁定在非平衡态,"米特拉诺解释道。因此他们提出了一种替代方案。
在该化合物中,链状单元具有高电子电荷密度,而阶梯结构相对空置。平衡状态下,电子态的对称性阻止了两个单元间的电荷迁移。精确定制的激光脉冲可打破这种对称性,使电荷通过量子隧穿效应从链状结构转移至阶梯结构。"这就像开启和关闭阀门,"米特拉诺解释道。当激光激发关闭后,连接阶梯与链状结构的隧穿通道关闭,切断两个单元间的联系,使系统暂时陷入新的长寿命状态,便于科学家测量其特性。
尖端快速X射线探测技术
SwissFEL产生的超亮飞秒X射线脉冲,使研究人员得以实时捕捉亚稳态形成及后续稳定化过程中的超快电子过程。通过在SwissFEL弗尔卡终端站使用时间分辨共振非弹性X射线散射技术(tr-RIXS),研究者能独特地洞察磁、电及轨道激发及其时间演化,揭示其他探测手段难以观测的隐含特性。
"我们可以精准定位决定系统物理性质的关键原子,"弗尔卡终端站负责人兼实验装置主管埃利亚·拉佐利评论道。
该能力对解析光诱导电子运动从而产生亚稳态至关重要。"借助此技术,我们能在电子固有的超快时间尺度上观测其运动轨迹,进而揭示电子亚稳态,"论文第一作者、哈佛大学博士后学者哈里·帕德玛补充道。
开创性研究的开端
tr-RIXS技术为激发态材料的能量与动量动力学提供了独特见解,为SwissFEL用户研究量子材料开辟了新科学机遇;事实上,这些成果正源自弗尔卡新终端站的首个用户组实验。哈佛团队正是基于对弗尔卡站发展tr-RIXS技术的兴趣,才与PSI科学家展开合作。"能在进行此类实验的设备上获得机时实属难得,"米特拉诺坦言。
自这项初步实验以来,弗尔卡终端站已完成升级以提升RIXS能量分辨率,现已具备研究新型个体与集体激发(如晶格激发)的能力。"该实验对展示我们的实验能力至关重要。终端站及其仪器设备现已显著优化,我们将持续改进,"拉佐利总结道。
此项研究标志着非平衡量子材料控制领域的重大突破,对未来技术发展具有广泛意义。通过稳定光诱导非平衡态,该研究为设计功能可调材料开辟了新途径。这有望促成超快光电器件(包括电光信号转换器——量子通信与光子计算的核心组件)的实现,并为非易失性信息存储(即利用光创控量子态进行数据编码)提供技术路径。