该研究由科罗拉多州立大学(CSU)化学系及可持续光氧化还原催化中心(SuPRCat)的Garret Miyake教授和Robert Paton教授领导。他们的系统——灵感源自光合作用——利用可见光温和改变化合物性质。具体机制是通过暴露于两个独立的光子(光粒子)来产生所需反应的能量。Miyake表示,单个光子通常无法携带足够能量驱动这些过程。通过结合两个光粒子的能量,该团队的系统可轻松实现超强还原反应——这类化学变化需要大量能量来断裂强韧化学键或添加电子。
Miyake指出,该系统已在一组称为芳香烃(arenes)的化合物上进行测试。这类化合物通常具有化学惰性。
"该技术是当前还原芳烃(如化石燃料中的苯)的最高效系统,可用于生产塑料和医药所需的化学品,"Miyake表示,"由于原始化学键强度极高,通常引发这类反应既困难又耗能。"
本研究延续了通过CSU美国国家科学基金会可持续光氧化还原催化中心开展的工作。Miyake担任这个多机构研究项目的负责人,致力于变革多领域化学合成工艺。
资助本研究的美国国家科学基金会化学创新中心计划项目主任Katharine Covert指出,光氧化还原催化已成为众多行业不可或缺的技术。
"光氧化还原催化对药物开发及其他产业至关重要,"Covert表示,"通过NSF可持续光氧化还原催化中心,合成化学家与计算化学家通力合作,不仅阐明了催化剂功能的基本化学本质,更找到了一条降低热能和能耗需求的新路径。"Miyake表示,该中心的研究人员正在开发与本文所述类似的催化系统,以支持化肥用氨的节能生产、全氟烷基物质(PFAS)永久性化学物质的降解,以及塑料的升级回收。
"我们组建了全明星化学家团队应对这些挑战,为世界创造更可持续的未来,"Miyake强调,"全球倒计时已经开启,我们必须赶在现有发展模式将人类推向不可逆转的境地之前,全力开发可持续技术。"
科罗拉多大学博尔德分校的Niels Damrauer教授也是论文作者及中心成员。其他CSU作者包括Amreen Bains、Brandon Portela、Alexander Green、Anna Wolff和Ludovic Patin。
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Journal Reference:
Amreen K. Bains, Arindam Sau, Brandon S. Portela, Kajal Kajal, Alexander R. Green, Anna M. Wolff, Ludovic F. Patin, Robert S. Paton, Niels H. Damrauer, Garret M. Miyake.Efficient super-reducing organic photoredox catalysis with proton-coupled electron transfer mitigated back electron transfer.Science, Vol 388, Issue 6753 DOI:10.1126/science.adw1648
2025-07-01
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