具有放大fs脉冲爆发的超光谱分辨率受激拉曼光谱

1962年首次观测到的受激拉曼散射已成为生物成像、环境气体传感、材料表征和分子动力学跟踪等不同领域的通用工具。激发分子或材料的激光源的选择至关重要，因为它决定了光谱分辨率和获得拉曼光谱的方法

用于高光谱分辨率受激拉曼散射光谱的传统技术涉及使用窄带激光脉冲逐步扫描光谱，由于机械或热惯性限制了采集速度。相反，具有窄带皮秒激发脉冲和宽带飞秒探测脉冲的并行多波长探测引入了次优时间脉冲重叠，这带来了诸如抑制非谐振四波混频背景信号等挑战

在最近发表在《光：科学与应用》杂志上的一篇文章中，由奥地利维也纳大学光子研究所的Andrius Baltuška教授和瑞士Paul Scherrer研究所SwissFEL的Xi新华博士领导的科学家团队与德克萨斯a&；美国M大学介绍了一种创新的受激拉曼散射光谱方法

它们利用放大和偏移相位控制的飞秒脉冲串来实现超光谱分辨率和高速光谱采集。通过求解耦合的非线性薛定谔方程和分子氮中的数值表征进行了验证，该技术提供了高光谱分辨率和无运动扫描

由于其在气体传感、化学分析、环境污染检测、同位素表征和分子动力学跟踪方面的潜在应用，这种受激拉曼散射方法代表着光谱能力的重大飞跃

该出版物的第一作者、维也纳大学光子研究所的胡洪涛博士表示，“正如我们小组之前报道的那样，这种方法所需的放大飞秒脉冲串可以在主振荡器中产生，然后通过在特殊模式下操作的再生放大器进行放大。”

在图1（a）中，在受激拉曼散射过程中，描绘了放大器之后的信号突发和空闲突发的时间形状，分别标记为泵浦突发和斯托克斯突发。脉冲间的时间间隔可以通过再生放大器和主振荡器往返之间的腔长差来控制。表示突发中两个相邻脉冲之间的相位差的偏移相位由放置在主振荡器和再生放大器之间的声光调制器控制

在设计良好的光学参数放大器中，信号和空闲脉冲的相位可以共轭。因此，通过精确控制进入光学参数放大器的基本激光突发的相位，光谱模式优雅地向信号和空闲伪梳的相反方向移动，如图1（b）所示

因此，图1（c）和（d）所示的开和关谐振受激拉曼散射条件可以同时满足或错过多个伪模式，这取决于加载到再生放大器中的脉冲的输入相位

在谐振偏移相位下，脉冲能量有效地从泵浦脉冲串转换到斯托克斯脉冲串，导致它们各自的损耗和增益。这一复杂的过程代表了无运动扫描的本质，而无运动扫描是实现拉曼光谱的关键，也是这项创新工作的基本原理。

他们的数值结果一方面揭示了光谱分辨率与爆发持续时间之间的关系；频谱分辨率与突发持续时间与突发中的脉冲数量的乘积成反比。例如，对于100个脉冲的突发和2皮秒的突发持续时间，实现0.17cm-1的光谱分辨率变得可行

此外，研究结果阐明了与脉冲串中脉冲数量增加相关的生长模式——线性和二次生长的组合——确保了拉曼光谱的高信噪比

这项工作中展示的受激拉曼散射的新方法有望应用于气体传感、化学分析和分子动力学跟踪。放大和偏移相位控制飞秒脉冲串的创新使用确保了超光谱分辨率和快速光谱采集。这一进步不仅标志着光谱能力的重大飞跃，还引发了人们对其可能对各种科学学科产生的变革性影响的预期