科学家利用超快激光技术冻结量子运动

某些材料展现出迷人的量子特性，这些特性可能催生变革性技术，从无损耗电子器件到高容量电池。然而，当这些材料处于天然状态时，这些特性会隐匿不显；科学家需要温和地诱发它们显现。实现此目标的一种方法是利用超短光脉冲改变材料的微观结构和电子相互作用，从而使这些功能特性显现。但好景不长——这些光诱导态是瞬态的，通常仅持续几皮秒，使其难以在实际应用中利用。在极少数情况下，光诱导态会变得长寿命。然而，我们对这些现象的理解仍然有限，且尚不存在通用的框架来设计持久存在的激发态。

一个由哈佛大学科学家与瑞士保罗谢勒研究所（PSI）同事组成的团队，通过操控一种铜氧化物化合物中的电子态对称性，成功克服了这一挑战。他们在PSI使用X射线自由电子激光器SwissFEL，证明了定制的光学激发可以诱导出一种可持续数纳秒的“亚稳态”非平衡电子态——比通常的寿命长约一千倍。

用光操控电子

所研究的化合物Sr₁₄Cu₂₄O₄₁——一种所谓的铜酸盐阶梯结构——几乎是准一维的。它由两种不同的结构单元组成，即所谓的阶梯（ladders）和链（chains），代表了铜原子和氧原子的组织形状。这种一维结构为理解也出现在高维系统中的复杂物理现象提供了一个简化的平台。“这种材料就像我们的果蝇。它是我们可以用来研究普遍量子现象的理想化平台，”领导这项研究的哈佛大学实验凝聚态物理学家Matteo Mitrano评论道。

实现长寿命（“亚稳态”）非平衡态的一种方法是将其捕获在一个能量阱中，使其没有足够的能量逃逸。然而，这种技术有诱发结构相变的风险，会改变材料的分子排列，而这正是Mitrano及其团队希望避免的。“我们想弄清楚是否存在另一种方法，通过纯电子学的方式将材料锁定在非平衡态，”Mitrano解释道。因此，他们提出了一种替代方法。

在该化合物中，链单元拥有高密度的电子电荷，而阶梯单元则相对空旷。在平衡状态下，电子态的对称性阻止了电荷在两个单元之间的任何移动。一个经过精密设计的激光脉冲打破了这种对称性，使得电荷能够通过量子隧穿从链单元转移到阶梯单元。“这就像开关阀门，”Mitrano解释道。一旦激光激发关闭，连接阶梯和链的隧道关闭，切断了这两个单元之间的通讯，并将系统暂时捕获在一个新的长寿命态中，使科学家能够测量其特性。

尖端的快速X射线探测技术

SwissFEL产生的超亮飞秒X射线脉冲，使得研究人员得以实时捕捉到支配亚稳态形成及其后续稳定的超快电子过程。通过在SwissFEL的Furka终端站使用一种称为时间分辨共振非弹性X射线散射（tr-RIXS）的技术，研究人员能够获得关于磁、电和轨道激发的独特见解——以及它们随时间的演化——揭示出其他探测手段通常难以发现的特性。

“我们可以专门针对那些决定系统物理性质的原子进行探测，”Furka终端站负责人、负责实验装置的Elia Razzoli评论道。

这种能力对于剖析导致亚稳态形成的光诱导电子运动至关重要。“利用这项技术，我们能够观察电子如何在其固有的超快时间尺度上运动，从而揭示电子亚稳态的存在，”哈佛大学博士后学者、该论文的第一作者Hari Padma补充道。

众多成果中的首次突破

tr-RIXS为研究人员提供了关于激发材料的能量和动量动力学的独特见解，为SwissFEL用户研究量子材料开辟了新的科学机遇；事实上，这些成果正是来自用户团队在新Furka终端站进行的首次实验。正是对在Furka开发tr-RIXS技术的兴趣促使哈佛团队与PSI的科学家合作。“能在可以进行此类实验的设备上获得机时，这是一个难得的机会，”Mitrano评论道。

自这项初期探索性实验以来，Furka终端站已进行了升级以提高RIXS的能量分辨率，现在已准备好研究新类型的个体和集体激发，例如晶格激发。“这项实验对于展示我们能开展哪类实验非常重要。终端站及其仪器现在已先进得多，我们将持续改进它，”Razzoli总结道。

这项工作代表着在控制远离平衡态的量子材料方面取得了重大进展，对未来技术具有广泛的意义。通过稳定光诱导的非平衡态，该研究为设计具有可调谐功能性的材料开辟了新的可能性。这可能促成超快光电器件的发展，包括能将电信号转换为光信号（反之亦然）的换能器——这是量子通信和光子计算的关键组件。它还为非易失性信息存储提供了一条途径，即数据被编码在由光创建和控制的量子态中。