大气化学使污染物存留于大气中

新研究详细说明了尽管排放量下降,污染物仍持续悬浮在大气中的过程。

大气硝酸盐浓度在1970年至2000年间达到峰值。自1990年代以来,随着硝酸盐前体物排放的减少,其浓度有所下降,但硝酸盐水平的降幅小于前体物排放的降幅——这表明存在某种机制维持着大气中的硝酸盐。

硝酸盐在大气中可呈现气态或颗粒态。气态硝酸盐更容易从大气中沉降,而颗粒态硝酸盐——尤其是细颗粒物——可进行长距离传输。因此,理解气态与颗粒态硝酸盐之间的平衡对掌握大气动力学特征及硝酸盐持久性至关重要。

源区域大气硝酸盐的持久性可通过缓冲效应解释:气态硝酸盐转化为颗粒态硝酸盐,从而延长其存续时间。这种缓冲效应在长时间尺度和远距离传输中的影响尚不明确,但北极冰芯记录的硝酸盐沉降模式与大气硝酸盐特征一致。这些采样点远离污染源,因此持续的高沉降率并非源区局部过程所致,必然归因于大气传输及其它大气过程。

为解析这些动力学机制,由北海道大学低温科学研究所饭泉峰之教授领导的研究团队,分析了取自格陵兰岛东南部冰芯中1800年至2020年的硝酸盐沉积历史。如预期所示,冰芯内硝酸盐浓度自1850年代开始上升,1970年代至2000年间达到峰值后虽略有下降但仍维持高位。总体而言,1970年代前的硝酸盐增速较前体物更为平缓,而1990年代后的降速也低于前体物排放的减少幅度。

硝酸盐的滞后效应和持久性表明,除前体物排放外另有因素影响其浓度。研究者通过全球化学传输模型分析发现,硝酸盐与前体物浓度的差异与大气酸度呈相关性,与气温等气象因素无关。

换言之,硝酸盐的持久性由大气化学过程驱动,而非气象条件或大气动力学。大气酸度变化改变了气态与颗粒态硝酸盐的比例,从而影响其在大气中的存续时间。酸度升高增加了颗粒态硝酸盐占比,致使该污染物存续更久、传输更远。

"我们首次在冰芯颗粒态硝酸盐记录研究中提供精确数据,这曾是个重大挑战,"饭泉教授指出,"由于导致硝酸盐增加的人为排放物更难削减,冰芯颗粒态硝酸盐的精确测量为提升未来北极变暖放大效应的预测精度提供了数据支撑。"

"从冰芯获取精确硝酸盐数据虽困难重重,但本次研究我们团队成功实现了突破。"饭泉补充道,"未来硝酸盐将取代硫酸盐成为北极主要气溶胶,该成果有望显著提升北极变暖放大效应的未来预测精度。"