"我们首次证明金纳米团簇具有与当前最先进量子信息系统方法相同的关键自旋特性,"宾夕法尼亚州立大学埃伯理理学院化学系主任、研究团队负责人肯·纳彭伯格教授表示。"更令人兴奋的是,我们还能调控这些团簇中被称为自旋极化的重要属性——该特性在材料中通常是固定的。这些团簇可以较容易地实现大批量合成,使得这项工作成为金簇可支持多种量子应用的有力概念验证。"
两篇描述金簇并证实其自旋特性的论文分别发表于《ACS中心科学》和《物理化学快报》期刊。
"电子自旋不仅影响重要化学反应,更关乎量子计算与传感等应用,"宾夕法尼亚州立大学埃伯理理学院化学研究生、其中一篇论文的第一作者内特·史密斯解释道。"电子自旋方向及其与系统中其他电子的排列关系,将直接影响量子信息系统的精度与信息保持时长。"
如同地球绕倾斜地轴自转,电子也能绕其相对于原子核倾斜的轴自旋。但与地球不同的是,电子可进行顺时针或逆时针自旋。当材料中多数电子同向自旋且倾斜角度一致时,这些电子被视为关联态,此时材料被认为具有高度自旋极化特性。
"具有高度关联电子和自旋极化的材料,能维持这种关联状态更长时间,从而保持更持久的精确性,"史密斯补充道。
当前量子信息系统实现高精度低误差的最先进方案,依赖于捕获气态带电原子(离子)。该系统能使电子激发至称为里德伯态的特定能级,这些能级具有可长期维持的特定自旋极化特性,同时允许电子在测量前保持多种状态叠加——这是量子系统的关键特性。
"这些捕获的气态离子本质上是稀疏的,难以实现规模化,"纳彭伯格指出。"固态材料所需的凝聚态必然使原子紧密堆积,丧失稀疏特性。虽然规模化提供了理想的电子条件,但这些系统对环境干扰极为敏感——环境噪声会扰乱所有编码信息,导致错误率激增。本研究发现金簇能模拟捕获气态离子的所有优势特性,同时具备可扩展性。"
尽管金纳米结构在光学技术、传感、治疗及催化等领域的应用已被广泛研究,但其磁性与自旋相关特性仍属未知领域。本研究特别关注了具有金核结构并被配体分子包围的单层保护团簇,研究人员能精确控制其构造并实现批量合成。
"这些团簇被称为超级原子,因其电子特性与原子相似,现在我们发现其自旋特性也类似,"史密斯说明。"我们鉴定出19种可区分的类里德伯自旋极化态,能模拟气态稀薄离子中的叠加态。这意味着金簇具备执行自旋操作的关键特性。"
研究团队采用与传统原子相似的方法测定金簇自旋极化度。其中一种金簇显示7%的自旋极化率,而更换配体的变体则达到近40%——纳彭伯格表示该数据可与顶尖二维量子材料媲美。
"这表明电子自旋特性与配体振动密切相关,"纳彭伯格强调。"传统量子材料的自旋极化值是固定不可调的,但我们的结果表明通过修饰金簇配体可大幅调控这一特性。"
研究团队计划进一步探索配体内部结构如何影响自旋极化,以及如何通过操控配体来微调自旋特性。
"量子领域长期由物理和材料科学主导,现在化学家正运用合成技术设计性能可调的量子材料,"纳彭伯格展望道。"这标志着量子信息科学的新前沿。"
除史密斯和纳彭伯格外,研究团队还包括宾夕法尼亚州立大学化学研究生朱尼珀·福克斯利、2019届化学博士帕特里克·赫伯特、埃伯理理学院研究员简·纳彭伯格,以及科罗拉多州立大学的马库斯·托法内利和克里斯托弗·阿克森。
本研究获得美国空军科学研究办公室和国家科学基金会的资助支持。
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Journal References:
Juniper Foxley, Marcus Tofanelli, Jane A. Knappenberger, Christopher J. Ackerson, Kenneth L. Knappenberger.Diverse Superatomic Magnetic and Spin Properties of Au144(SC8H9)60 Clusters.ACS Central Science, 2025; DOI:10.1021/acscentsci.5c00139Nathanael L. Smith, Patrick J. Herbert, Marcus A. Tofanelli, Jane A. Knappenberger, Christopher J. Ackerson, Kenneth L. Knappenberger.The Influence of Passivating Ligand Identity on Au25(SR)18 Spin-Polarized Emission.The Journal of Physical Chemistry Letters, 2025; 16 (20): 5168 DOI:10.1021/acs.jpclett.5c00723
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