在原子水平上设计钙钛矿材料为新型激光器、LED铺平了道路

研究人员开发并演示了一种技术，使他们能够将一类称为层状混合钙钛矿（LHP）的材料设计到原子水平，这精确地决定了材料如何将电荷转化为光。这项技术为下一代印刷LED和激光器中使用的工程材料打开了大门，并有望为光伏器件中使用的其他材料的工程化提供希望

这篇论文“阳离子连接引导层状杂化钙钛矿中的量子阱形成”发表在《物质》杂志上

钙钛矿由其晶体结构定义，具有理想的光学、电子和量子特性。LHP由非常薄的钙钛矿半导体材料片组成，这些材料片由薄的有机“间隔”层彼此隔开

LHP可以被制成由多层钙钛矿和有机间隔层组成的薄膜。这些材料是理想的，因为它们可以有效地将电荷转化为光，使其有望用于下一代LED、激光器和光子集成电路

然而，尽管LHP多年来一直受到研究界的关注，但人们对如何设计这些材料以控制其性能特征知之甚少

要了解研究人员的发现，你必须从量子阱开始，量子阱是夹在间隔层之间的半导体材料片

“我们知道量子阱正在LHP中形成——它们是层，”一篇关于这项工作的论文的通讯作者、北卡罗来纳州立大学材料科学与工程教授Aram Amassian说

理解量子阱的尺寸分布很重要，因为能量在分子水平上从高能结构流向低能结构

该论文的合著者、北卡罗来纳州立大学物理学教授Kenan Gundogdu说：“两个原子厚的量子阱比五个原子厚量子阱具有更高的能量。”。Amassian说：“为了使能量有效流动，你希望在两到五个原子厚的量子阱之间有三到四个原子厚。你基本上希望有一个能量可以级联的渐变。”

“但是研究LHP的人一直遇到一个异常：可以通过X射线衍射检测到的LHP样品中量子阱的尺寸分布与可以使用光谱学检测到的量子阱的大小分布不同。”

Amassian说：“例如，衍射可能会告诉你，你的量子阱有两个原子厚，还有一个三维体晶体。”。“但是光谱学可能会告诉你，你有两个原子、三个原子和四个原子厚的量子阱，以及3D体相。”所以，我们的第一个问题是：为什么我们看到X射线衍射和光谱学之间存在这种根本性的脱节？我们的第二个问题是：我们如何控制LHP中量子阱的大小和分布？“

通过一系列实验，研究人员发现，在回答这两个问题时都有一个关键参与者：纳米片。

Amassian说：“纳米片是形成在我们用来制造LHP的溶液表面上的钙钛矿材料的单个薄片。”“我们发现，这些纳米片基本上可以作为在它们下面形成的分层材料的模板。”。因此，如果纳米片是两个原子厚的，那么它下面的LHP就会形成一系列两原子厚的量子阱

“然而，与LHP材料的其他部分一样，纳米片本身并不稳定。相反，纳米片的厚度不断增长，随着时间的推移增加了新的原子层。因此，当纳米片为三个原子厚时，它会形成三个原子的量子阱，以此类推。最终，纳米片会变得如此之厚，以至于它变成了一个三维晶体。”

这一发现也解决了长期以来关于X射线衍射和光谱学为什么提供不同结果的异常现象。衍射检测片材的堆叠，因此不检测纳米片，而光谱学检测孤立的片材

Amassian说：“令人兴奋的是，我们发现我们可以以可控的方式基本上阻止纳米片的生长，基本上可以调节LHP薄膜中量子阱的大小和分布。”。“通过控制量子阱的大小和排列，我们可以实现优异的能量级联，这意味着该材料在激光和LED应用中高效快速地汇集电荷和能量。”

当研究人员发现纳米片在LHP中钙钛矿层的形成中起着至关重要的作用时，他们决定看看纳米片是否可以用于设计其他钙钛矿材料的结构和性能，例如用于在太阳能电池和其他光伏技术中将光转化为电能的钙钛矿

“我们发现纳米片在其他钙钛矿材料中起着类似的作用，可用于设计这些材料以增强所需的结构，提高其光伏性能和稳定性，”该论文的合著者、北卡罗来纳州立大学ALCOA化学和生物分子工程教授Milad Abolhasani说

本文由北卡罗来纳州立大学博士研究生Kasra Darabi、Fazel Bateni、Tonghui Wang、Laine Taussig和Nathan Woodward合著；Mihirsinh Chauhan、Boyu Guo、Jiantao Wang、Dovletgeldi Seyitliyev、Masoud Ghasemi和Xiagbin Han，他们都是北卡罗来纳州立大学的博士后研究人员；北卡罗来纳州立大学成像和动力学光谱实验室主任Evgeny Danilov；李晓彤，北卡罗来纳州立大学化学系助理教授；布鲁克海文国家实验室的李瑞鹏 More information: Kasra Darabi et al, Cationic ligation guides quantum-well formation in layered hybrid perovskites, Matter (2024). DOI: 10.1016/j.matt.2024.09.010

Journal information: Matter