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单原子催化剂在磁场作用下会改变自旋状态

本站发布时间:2025-06-12 20:28:25

催化剂的作用是最终加速反应,这可以将一个小时的过程缩短到几分钟。最近的研究表明,使用外部磁场来调节单原子催化剂(SACs)的自旋态是非常有效的——将析氧反应磁电流提高了惊人的2880%。

考虑到这一点,东北大学的研究人员提出了一种全新的策略,即应用外部磁场来调节自旋态,从而提高电催化性能。

这项发表在《纳米快报》上的研究为开发高效和可持续的电化学技术用于氨生产和废水处理提供了宝贵的见解。

在电催化领域,传统方法主要侧重于调整催化剂的化学组成和结构。

磁诱导自旋态调制的引入为催化剂设计和性能改进提供了新的维度。它涉及通过外部磁场调节催化剂的电子自旋状态,可以精确控制反应中间体的吸附和解吸过程,从而有效地降低反应的活化能,使其更快地进行。

东北大学材料研究所(WPI-AIMR)的郝丽解释说:“更高效的生产工艺可以降低成本,这可能会在消费者层面转化为肥料和处理水等产品的更低价格。”。

(a)磁场增强电催化的数据挖掘,包括(b)密切相关的文献数量和ORR性能的提高,(c)CO2RR和NO2-RR,以及(d)水分解反应。所有文献数据和相应的参考文献都是通过大规模数据挖掘从过去十年发表的实验文献中提取的,这些文献也可以在公共数字催化平台(DigCat)数据库中获得。来源:Nano Letters(2025)。DOI:10.1021/acs.nanolett.5c01516(a)Ru SAs/N-C和Ru NPs/N-C催化剂合成过程的示意图。(b)Ru SAs/N-C的HAADF-STEM图像。(i)EXAFS R空间拟合曲线。来源:Nano Letters(2025)。DOI:10.1021/acs.nanolett.5c01516(a)恒定磁场下硝酸盐还原反应(NitRR)的示意性测试设备。(b)磁场下0.1 M K2SO4中的Ru NPs/N-C与2.5 mM KNO3的LSV曲线,0.1 M K2SO4中的Ru NP/N-C与2.5 mM硝酸钾的LSV图,0.1 M Na2SO4中的Ru SAs/N-C、0.1 M K2SO中的Ru SA/N-C与磁场下的0.1 M K2SO_4中的Ru-SAs/N-C与2.5mM硝酸钾的LSTV曲线。(c)NH3产率和(d)在有或没有磁场的各种施加电势下Ru NPs/N-c和Ru SAs/N-c的FE。(e)磁场下Ru SAs/N-C的NH3收率和FE与其他报道的电催化剂的比较。(f)在NitRR后由K14NO3和K15NO3进料的电解质的1H NMR光谱。(g)四种不同条件下产生的NH3量的比较。(h)Ru SAs/N-C的长期稳定性,具有随时间变化的电流密度曲线和产量(插图),持续10小时。(i)Ru SAs/N-C在-0.6 V与RHE下的循环试验。来源:Nano Letters(2025)。DOI:10.1021/acs.nanolett.5c01516

这项研究使用了先进的表征技术来证明磁场会导致向高自旋状态的转变,从而改善硝酸盐的吸附。

理论分析还表明了自旋态转变提高电催化能力的具体机理。当暴露于外部磁场时,Ru-N-C电催化剂在200多个小时内表现出高NH3收率(~38 mg L-1 h-1)和~95%的法拉第效率。

与完全相同的催化剂相比,这是一个显著的改进,但没有外部磁场的增强。

最终,这项工作通过探索磁场、自旋态和催化性能之间的关系,丰富了我们对电催化的理论理解。

同时,实验结果为今后的研究和新型催化剂的开发提供了参考,为电化学技术的实际应用奠定了坚实的基础。

这项研究的主要发现可以在数字催化平台(DigCat)上找到,这是郝力实验室迄今为止开发的最大的实验和计算催化数据库

More information: Xingchao You et al, Magnetic-Field-Induced Spin Transition in Single-Atom Catalysts for Nitrate Electrolysis to Ammonia, Nano Letters (2025). DOI: 10.1021/acs.nanolett.5c01516

Journal information: Nano Letters

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