芝加哥大学普利兹克分子工程学院（UChicago PME）的研究人员现已开发出一种计算方法，能够更完整地呈现这些缺陷与光相互作用时所发生的过程。他们的方法可以模拟整个光学循环，包括一个被称为内转换的特别难以处理的过程。
这项发表于《物理评论快报》（Physical Review Letters）的研究成果，可以帮助科学家为量子技术设计更好的材料。该方法还有望用于研究可再生能源转换与存储中涉及的材料。
"这种内转换过程不仅与自旋缺陷相关——它还与能源技术所关注的过程有关联，"芝加哥大学普利兹克分子工程学院及化学系的电子结构与模拟方向Liew Family讲席教授、该研究的资深作者Giulia Galli说，"这正是这项工作如此令人兴奋的原因之一。"
量子缺陷如何损失能量
当激光激发一个自旋缺陷时，该缺陷可以通过几种不同的过程回到最初的低能态。它可能释放一个光子，在不同自旋的态之间跃迁，或者将其能量传递给周围原子的振动。
最后这条途径被称为内转换，一直是科学家难以精确建模的问题。虽然量子力学的基本方程可以描述前两个过程，但计算能量如何通过原子振动损失却带来了巨大的计算障碍。
"虽然方程是已知的，但由于计算上的困难，很难准确地描述这一过程，"该研究的第一作者、芝加哥大学普利兹克分子工程学院博士后研究员Stefano Villani说，"你需要考虑电子与周围原子之间的复杂相互作用，而在由数百或数千个原子组成的模型所表示的真实固体中，这是极具挑战性的。"
为了解决这一问题，Galli、Villani和Yu Jin结合了他们的研究团队多年来开发的多种计算技术。Jin曾是Galli小组的博士生，现在是纽约熨斗研究所（Flatiron Institute）的博士后研究员。
研究人员使用被称为多体波函数的数学描述来表示自旋缺陷的激发态。通过精确的数学推导，他们确定了每个激发态与附近原子运动相互作用的强度。
这使得他们能够计算各个电子态如何与数百个周围原子的所有可能振动构型相联系，而无需逐一分析这些构型。
"过去，人们无法获得JianCe的数学推导和高效的算法，"Yu Jin解释道，"这个新的推导是在多年研究自旋缺陷光学循环的工作基础上完成的。"
研究人员将他们的新框架整合到了WEST中，这是一个针对图形处理器（GPU）优化的开源模拟程序。Galli小组在过去十年中通过中西部计算材料综合中心（MICCoM）开发了WEST，该中心自2015年以来一直获得美国能源部基础能源科学办公室的资助。
碳化硅中的意外发现
为了测试他们的方法，研究人员首先研究了金刚石中的氮-空位中心，这是一种在量子应用中被广泛研究的晶体缺陷。
他们的计算结果与最近的光谱测量数据高度吻合。对于三重态，内转换对能量损失的贡献相对较小；然而在单重态中，内转换却是释放能量的主要机制。这两个发现都与科学家先前的预期相符。
当研究小组研究碳化硅中的双空位缺陷时，结果发生了变化。
他们的计算表明，内转换对该缺陷激发三重态寿命的影响远大于早期模型所估计的程度。这一此前被低估的贡献有助于解释理论预测与实验观测之间长期存在的分歧。
"我们原本预期会看到某种效应，但幅度应该更小，"Galli说，"我们发现，这个内转换过程实际上比我们想象的更重要。"
理解这一出乎意料的能量损失途径，可以帮助科学家更准确地预测碳化硅缺陷的行为，并提升其作为未来量子设备中量子比特的应用潜力。
用于量子计算与能源研究的新工具
随着该框架现在可通过WEST获取，其他机构的研究人员可以开始将其应用于自己的研究中。不过，Galli指出，这些模拟仍然需要相当大的计算能力。
该团队正在探索降低这些需求的方法，包括使用人工智能。
"我们正在研究将机器学习整合到激发态计算中的方法，以进一步提高我们方法的效率，"Villani说。
与此同时，科学家们正在扩展他们的方法，以研究硅中的自旋缺陷，以及内转换会影响能量传递或损失方式的能源技术材料。
通过解决自旋缺陷光响应建模中最困难的部分之一，研究人员使更完整、更准确地预测自旋缺陷的行为成为可能。
"我们提供了完整描述自旋缺陷光学循环所缺失的那块拼图，"Galli说，"我们的工作现在可以用来对许多量子技术感兴趣的材料做出更准确的预测，"Yu Jin补充道。