由伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校格兰杰工程学院材料科学与工程教授张英杰领导的研究团队,首次完成了一项针对电化学电池中被广泛认知但常被忽视方面的研究:电池固液界面处液体的非均匀性。正如研究人员在《美国国家科学院院刊》中报道的,显微成像显示这些被称为双电层(EDLs)的界面结构倾向于响应固体表面化学沉积而组织成特定构型。
"人们倾向于仅从电池技术应用的角度看待电化学电池,但其中仍存在大量有待探索的科学问题,这些研究将为技术应用提供依据,"张教授课题组研究生、该研究第一作者艾倩表示。"在我们的工作中,我们采用三维原子力显微镜(一种专为探测微小力设计的技术)仔细检测了双电层。首次观测到表面团簇周围非均匀双电层的分子结构。"
电化学电池利用液态电解质中的移动电荷维持电学不平衡状态,从而在两电极间产生电压差。百余年前对这些体系的最早研究就揭示了介导电压差的液态电解质与固体导体界面处存在双电层。它们由电解质在界面处自组织形成的纳米厚度层构成。
既往研究表明电池中的固液界面具有异质性,呈现出空间变化的化学成分和形态特征,有时会形成表面团簇。然而,这些研究和建模电化学电池的尝试仅关注表面平整均匀的模型体系。由此产生的知识空白阻碍了我们对电化学电池及电池技术的理解。
为研究异质界面,该团队采用可探测微小力的三维原子力显微镜技术。该方法使研究人员能够将双电层的非均匀性与表面团簇(电池充电初始阶段成核的结构)相关联。基于数据,研究人员提出了双电层的三种主要响应模式:"弯曲"(层状结构围绕团簇呈现弯曲)、"断裂"(部分层状结构脱离形成新的中间层)和"重连"(团簇上方的双电层与邻近层发生层数偏移的连接)。
"这三种模式具有普适性,"艾倩指出。"这些结构主要源于液体分子的有限尺寸,而非其特定化学性质。我们应能根据固体表面形态预测其他体系的液体结构。"
展望未来,研究人员期待扩展其研究发现。
"这是开创性的,"张教授强调。"我们在现实异质电化学体系中解析了双电层结构,这堪称电化学领域的圣杯。除技术实践意义外,我们正在为电化学教科书撰写新的篇章。"
Lalith Bonagiri、Kaustubh Panse、Jaehyeon Kim和周珊亦对本研究作出贡献。
本研究获得美国空军科学研究办公室资助。
张英杰现任伊利诺伊大学格兰杰工程学院材料科学与工程系助理教授,同时兼任材料研究实验室和贝克曼先进科学技术研究所教职研究员。
Story Source:
Materials provided byUniversity of Illinois Grainger College of Engineering.Note: Content may be edited for style and length.
Journal Reference:
Qian Ai, Lalith Krishna Samanth Bonagiri, Kaustubh S. Panse, Jaehyeon Kim, Shan Zhou, Yingjie Zhang.Nucleation at solid–liquid interfaces is accompanied by the reconfiguration of electrical double layers.Proceedings of the National Academy of Sciences, 2025; 122 (30) DOI:10.1073/pnas.2421635122
2025-08-01
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