孤子超荧光为高温量子材料铺平道路

《自然》杂志一项新研究描述了高温超荧光现象所需的机制与材料条件。

完成这项工作的国际团队由北卡罗来纳州立大学领导,成员包括杜克大学、波士顿大学和巴黎理工学院的研究人员。

“在这项工作中,我们从实验和理论两方面揭示了高温下宏观量子相干性的成因,”北卡罗来纳州立大学物理学教授、本研究通讯作者凯南·贡多杜解释道,“换言之,我们终于能解释为何在室温条件下需要奇异量子态的应用中,某些材料性能优于其他材料。”

想象鱼群整齐游动或萤火虫同步闪烁——这些自然界的集体行为在量子世界重现时(即宏观量子相变现象),会引发超导、超流或超荧光等奇异过程。在这些过程中,量子粒子群形成宏观相干系统,其行为如同一个巨型量子粒子。

然而量子相变通常需要超低温条件。因为高温产生的热"噪声"会破坏同步性并阻碍相变发生。

在先前研究中,贡多杜团队发现特定杂化钙钛矿的原子结构能使量子粒子群免受热噪声干扰,维持足够时间以完成相变。此类材料中会形成大极化子(即与电子结合的原子群),隔离发光偶极子免受热干扰,从而实现超荧光。

新研究中,科研人员揭示了这种隔离效应的机制。当他们用激光激发杂化钙钛矿内的电子时,观察到大量极化子聚集形成孤子结构。

 

“将原子晶格想象成绷紧的细布,”贡多杜比喻道,“若在布面放置代表激子的固体球体,每颗球都会造成局部形变。要实现超荧光等奇异态,所有激子(球体)必须形成相干整体并与晶格协同作用,但高温热噪声会阻碍这一过程。

“球体及其引发的局部形变共同构成极化子,”贡多杜继续阐述,“当这些极化子从随机分布转变为晶格中有序排列时,就形成了孤子(相干单元)。孤子形成过程会抑制热扰动——正是这种扰动通常阻碍量子效应。”

“只有当材料中激发的极化子达到足够密度时才会形成孤子,”论文共同第一作者、北卡罗来纳州立大学博士生穆斯塔法·图雷强调,“理论模型显示:低密度极化子系统仅存在自由非相干极化子;而超越阈值密度后,极化子将演化为孤子。”

“实验中我们直接观测到极化子群从非相干无序相向有序相的演变过程,”共同第一作者、北卡罗来纳州立大学博士后梅莉克·比利罗格鲁补充道,“这是对宏观量子态形成的首次直接观测。”

为验证孤子形成抑制温度负面效应的机制,团队与杜克大学机械工程与材料科学系鲁尼家族副教授弗尔克尔·布鲁姆合作,计算引发热干扰的晶格振动;并与法国国家科学研究中心(CNRS)和巴黎综合理工学院物理学教授瓦西里·捷姆诺夫合作,模拟热噪声环境下孤子的复合动力学。研究结果证实了实验数据并验证了孤子的本征相干性。

这项工作在理解特定杂化钙钛矿实现奇异量子态的机制与原理方面取得重大突破。

“此前学界并不清楚这些材料高温量子效应背后的机制,”论文合著者、北卡罗来纳州立大学沃尔特与艾达·弗里曼杰出材料科学教授弗兰基·索指出。

“本研究提出了量化理论并用实验数据佐证,”贡多杜总结道,“超导等宏观量子效应是量子通信、密码学、传感与计算等量子技术的核心,而低温需求始终制约着这些技术的发展。如今理论认知的突破,为我们设计可高温运行的量子材料提供了指导方针——这堪称重大飞跃。”

本研究获美国能源部科学办公室资助(项目编号DE-SC0024396)。杜克大学秦希希(音译)、乌拉帕拉·赫拉斯;波士顿大学安娜·斯旺;巴黎理工学院安东尼娅·吉塔亦对本研究作出贡献。