科学家报告首次观察电子在液态水中实时移动

在一项类似于定格摄影的实验中，科学家们分离出了电子的高能运动，同时“冻结”了它在液态水样本中绕轨道运行的大得多的原子的运动

发表在《科学》杂志上的这一发现，为了解液相中分子的电子结构提供了一个新的窗口，其时间尺度以前是X射线无法达到的。这项新技术揭示了当目标被X射线击中时的即时电子反应，这是理解辐射暴露对物体和人的影响的重要一步

该研究的高级作者、阿贡国家实验室杰出研究员Linda Young说：“我们想研究的辐射引发的化学反应是目标在阿秒时间尺度上产生电子反应的结果。”

“到目前为止，辐射化学家只能在皮秒的时间尺度上解决事件，比阿秒慢一百万倍。这有点像在说‘我出生了，然后我死了。’你想知道中间会发生什么。这就是我们现在能够做的。”

来自美国和德国能源部几个国家实验室和大学的多机构科学家小组结合实验和理论，实时揭示了X射线源电离辐射撞击物质的后果

在动作发生的时间尺度上工作将使研究团队能够更深入地理解复杂的辐射诱导化学。事实上，这些研究人员最初共同开发了所需的工具，以了解长期暴露于电离辐射对核废料中发现的化学物质的影响

“我们早期职业网络的成员参与了实验，然后加入了我们的完整实验和理论团队来分析和理解数据，”IDREAM EFRC主任、PNNL化学家Carolyn Pearce说。“如果没有IDREAM的合作伙伴关系，我们不可能做到这一点。”

从诺贝尔奖到该领域

亚原子粒子移动如此之快，以至于捕捉它们的行为需要一个能够以阿秒为单位测量时间的探测器，阿秒的时间范围如此之小，以至于一秒钟内的阿秒数比宇宙历史上的秒数还要多

目前的研究建立在阿秒物理学的新科学基础上，该科学获得了2023年诺贝尔物理学奖。阿秒X射线脉冲仅在全球少数几个专业设施中可用。该研究团队在位于加利福尼亚州门洛帕克的SLAC国家加速器实验室的Linac相干光源（LCLS）进行了实验工作，当地团队在那里率先开发了阿秒X射线自由电子激光器

“阿秒时间分辨实验是直线加速器相干光源的旗舰研发开发之一，”SLAC国家加速器实验室的Ago Marinelli说，他与James Cryan一起领导了该实验使用的同步X射线阿秒泵浦/探测脉冲对的开发。“看到这些发展被应用到新的实验中，并将阿秒科学带入新的方向，真是令人兴奋。”

这项研究中开发的技术，即液体中的全X射线阿秒瞬态吸收光谱，使他们能够在体积更大的原子核有时间移动之前，“观察”被X射线激发的电子进入激发状态。他们选择液态水作为实验的测试用例

“我们现在有了一种工具，原则上，你可以跟踪电子的运动，实时看到新电离的分子的形成，”杨说，他也是芝加哥大学物理系和詹姆斯·弗兰克研究所的教授

这些新报道的发现解决了一个长期存在的科学争论，即在以前的实验中看到的X射线信号是否是水或氢原子动力学的不同结构形状或“基序”的结果。这些实验最终证明，这些信号不是环境液态水中两个结构基序的证据

杨说：“基本上，人们在以前的实验中看到的是氢原子移动引起的模糊。”。“我们能够通过在原子有时间移动之前进行所有记录来消除这种移动。”

从简单到复杂的反应

研究人员将当前的研究视为阿秒科学全新方向的开始

为了做出这一发现，PNNL实验化学家与阿贡大学和芝加哥大学的物理学家、SLAC的X射线光谱专家和加速器物理学家、华盛顿大学的理论化学家以及来自汉堡超快成像中心和自由电子激光科学中心（CFEL）德国电子同步加速器（DESY）的阿秒科学理论家合作

在2021年和2022年的全球疫情期间，PNNL团队使用SLAC开发的技术，在X射线泵脉冲路径上喷洒超薄纯水

“我们需要一片漂亮、平坦、薄的水，在那里我们可以聚焦X射线，”PNNL早期职业化学家Emily Nienhuis说，她是该项目的博士后研究员。“这种能力是在LCLS开发的。”在PNNL，Nienhuis证明了这项技术也可以用于研究IDREAM EFRC的核心特定浓缩溶液，并将在下一阶段的研究中进行研究

从实验到理论，一旦收集到X射线数据，理论化学家李晓松和华盛顿大学的研究生陆立新就将他们解释X射线信号的知识应用于重新计算