科学家利用超快激光器技巧冻结量子运动

某些材料展现出迷人的量子特性，这些特性可能催生变革性技术，从无损耗电子器件到高容量电池。然而，当这些材料处于自然状态时，这些特性会被隐藏，科学家需要温和地激发它们显现。一种方法是通过使用超短光脉冲改变这些材料的微观结构和电子相互作用，从而使这些功能特性显现。但好景不长——这些光诱导态是瞬态的，通常仅持续几皮秒，使其难以在实际应用中应用。在少数情况下，光诱导态会变得长寿命。但我们对这些现象的理解仍然有限，并且缺乏设计持久激发态的通用框架。

由哈佛大学科学家与瑞士保罗谢勒研究所（PSI）同事组成的团队，通过操控一种铜氧化物化合物中的电子态对称性，克服了这一挑战。利用PSI的瑞士自由电子激光器（SwissFEL），他们证明定制的光学激发可以诱导出一种持续数纳秒的“亚稳态”非平衡电子态——这比其通常寿命长约一千倍。

用光操控电子

所研究的化合物Sr₁₄Cu₂₄O₄₁——一种所谓的铜氧化物梯状结构——几乎是准一维的。它由两个不同的结构单元组成，即所谓的梯子和链子，代表了铜和氧原子的排列形状。这种一维结构为理解在更高维系统中也出现的复杂物理现象提供了一个简化的平台。“这种材料就像我们的果蝇。它是我们可以用来研究普遍量子现象的理想平台，”领导这项研究的哈佛大学实验凝聚态物理学家Matteo Mitrano评论道。

实现长寿命（‘亚稳态’）非平衡态的一种方法是将其捕获在一个能量势阱中，使其没有足够的能量逃逸。然而，这种技术有可能引发改变材料分子排列的结构相变，而这正是Mitrano及其团队希望避免的。“我们想弄清楚是否还有另一种方法，能通过纯电子手段将材料锁定在非平衡态，”Mitrano解释道。因此，他们提出了一种替代方法。

在该化合物中，链单元拥有高密度的电子电荷，而梯子则相对空置。在平衡状态下，电子态的对称性阻止了电荷在两个单元之间的任何移动。一个精心设计的激光脉冲打破了这种对称性，使得电荷能够通过量子隧穿从链子转移到梯子上。“这就像开关阀门一样，”Mitrano解释道。一旦激光激发关闭，连接梯子和链子的隧道关闭，切断了这两个单元之间的联系，并将系统暂时困在一个新的长寿命态中，这使得科学家能够测量其特性。

尖端的快速X射线探测

瑞士FEL产生的超亮飞秒X射线脉冲，使得捕捉控制亚稳态形成及后续稳定的超快电子过程成为可能。通过在瑞士FEL的Furka终端站使用一种称为时间分辨共振非弹性X射线散射（tr-RIXS）的技术，研究人员能够独特地洞察磁、电和轨道激发及其随时间演化，揭示常对其他探测手段隐藏的特性。

“我们可以特异性针对那些决定系统物理性质的原子，”Furka终端站负责人、实验装置负责人Elia Razzoli评论道。

这种能力是剖析导致亚稳态形成的光诱导电子运动的关键。“利用这项技术，我们能够观察到电子如何在其固有的超快时间尺度上运动，从而揭示电子亚稳态，”论文第一作者、哈佛大学博士后学者Hari Padma补充道。

众多成果中的首例

tr-RIXS为激发态材料的能量和动量动力学提供了独特见解，为瑞士FEL用户在研究量子材料方面开辟了新的科学机遇；实际上，这些成果来自用户组在新Furka终端站进行的首次实验。正是对在Furka开发tr-RIXS技术的兴趣促使哈佛团队与PSI的科学家合作。“能在能进行此类实验的机器上获得使用时间是难得的机会，”Mitrano评论道。

自这次初步实验以来，Furka终端站已进行升级以提升RIXS能量分辨率，现可研究新型个体和集体激发，如晶格激发。“这次实验对于展示我们能开展何种实验非常重要。终端站及其仪器现在已先进得多，我们将持续改进它，”Razzoli总结道。

这项工作代表着在控制远离平衡的量子材料方面迈出了重要一步，对未来技术具有广泛影响。通过稳定光诱导的非平衡态，该研究为设计具有可调谐功能的材料开辟了新途径。这可能实现超快光电器件，包括将电信号转换为光信号（反之亦然）的换能器——这是量子通信和光子计算的关键组件。它也为非易失性信息存储提供了一条途径，其中数据被编码在由光创建和控制的量子态中。