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研究人员在金属纳米团簇中实现了>99%的光致发光量子产率

本站发布时间:2024-03-21 17:07:21

一个研究团队在溶液中金属纳米团簇的近红外(NIR)发射中实现了接近单位的室温光致发光量子产率(PLQY)(>;99%)。他们的研究成果发表在《科学》杂志上

金纳米团簇(Au-NCs)作为近红外发射材料在生物医学应用中具有潜力。然而,近红外区域中Au NCs的PLQY通常较低,通常小于10%。为了解决这个问题,研究人员合成了Au22(tBuPhC lect C)18(Au22)及其铜掺杂的对应物Au16Cu6(tBuPhC lect C)18(Au16Cu6),以研究它们的光物理性质

单晶X射线衍射分析表明Au22和Au16Cu6具有相似的结构。Au22在690nm处显示发射峰,Au16Cu6在720nm处显示出发射峰。Au22和Au16Cu6在空气中的绝对PLQY分别为9%和95%

在脱气溶液中,通过绝对法和相对法测量,Au16Cu6的PLQY达到100%。时间相关单光子计数测得Au22和Au16Cu6的光致发光寿命分别为485ns和1.64μs

通过瞬态吸收光谱对纳米晶体激发态动力学的进一步研究表明,两种纳米晶体的发光态都起源于三重态(T1),在飞秒瞬态吸收光谱中观察到不同的动力学过程。在380nm激发下,Au22表现出148ps的缓慢上升,而Au16Cu6表现出0.5ps的快速弛豫。

三重敏化实验证实,这些过程归因于从单线态(S1)到T1的超快系统间交叉(ISC)。由于铜掺杂,Au16Cu6具有较小的∆Est,显著加快了其ISC速率。因此,Au16Cu6最终显示出接近100%的PLQY

实现接近单位PLQY的方法可以使高发射金属团簇材料的发展成为可能。具体而言,这项工作表明,即使在室温下的溶液中,金-铜纳米团簇的合金也可以获得接近单位的PLQY,这将使从生物成像到发光器件的应用成为可能

研究团队包括中国科学院(CAS)中国科学技术大学的周蒙教授团队,与清华大学的王全明教授团队合作

More information: Wan-Qi Shi et al, Near-unity NIR phosphorescent quantum yield from a room-temperature solvated metal nanocluster, Science (2024). DOI: 10.1126/science.adk6628

Journal information: Science

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