廉价且易于获得的铜基催化剂被认为是电化学CO2还原反应(CO2RR)生产多碳产物的理想选择。氧化铜的存在对于在CO2RR中产生高附加值产物至关重要。
然而,不可避免的副析氢反应和氧化铜在负电位下的容易自还原反应降低了CO2RR的催化活性和选择性。目前,设计一种既耐电化学自还原又具有高CO2RR活性的稳定相是一项挑战
最近,由中国深圳大学何传新教授领导的一个研究团队试图充分利用多孔碳纳米纤维基底对金属纳米颗粒的约束效应和载体效应,显著增强催化反应界面上活性位点Cu/CuxO异质结的暴露
催化剂可以在400mA cm的电流密度下保持铜氧化物的结构稳定性;2,并实现对乙醇的优异的CO2RR性能,法拉第效率高达70.7%;1.
在本研究中,首先通过静电纺丝制备了碳纳米纤维中高度分散的铜纳米颗粒,然后引入O2等离子体处理,以同时产生Cu/CuxO异质结构并在整个碳纳米纤维上打开中孔
具体而言,与未处理的碳纳米纤维相比,整个碳纳米纤维的开口中孔可以将Cu/CuxO位点完全暴露于三相界面,从而在低金属负载量的情况下产生高且稳定的催化活性
结合物理特征和原位光谱特征,如红外和拉曼光谱分析,CuxO的动态稳定状态以及*CO和C–在CO2RR过程中观察到C键。此外,DFT计算表明,CuxO的存在促进了*CO中间体向Cu/CuxO界面的溢出,这可以降低C–C偶联能垒以在CO2RR过程中形成C2H5OH
碳衬底可以增强电子传输,并作为电子供体在负电势下中和CuxO的还原,这有助于Cu/CuxO异质结构的稳定性,并在高电流密度下保持213-h的稳定性。研究结果发表在《中国催化杂志》上
Provided by Chinese Academy of Sciences
2024-10-28
2024-10-28
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2024-10-28
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