A research team has designed a tandem catalyst to improve the electroreduction of nitrate into ammonia. By coupling Cu single atom catalysts with adjacent Co3O4 nanosheets, the team successfully regulated the adsorption energy of intermediates in the nitr
一个研究小组设计了一种串联催化剂，以改善硝酸盐电还原为氨的过程。通过将Cu单原子催化剂与相邻的Co3O4纳米片偶联，该团队成功地调节了硝酸盐电还原过程中中间体的吸附能，促进了氨的合成
他们的发现发表在《自然通讯》上。该团队由中国科学院中国科学技术大学（USTC）的曾杰教授和耿志刚教授领导
将废水中的硝酸盐（NO3-）转化为氨（NH3）不仅提供了一种有效的废水处理方法，而且有望成为一种可持续的氨合成方法。然而，在NO3-电还原过程中，含氮中间体的不同吸附构型带来了挑战，使单个催化剂难以同时优化吸附
虽然铜基电催化剂有利于NO3-吸附，但一个关键问题是亚硝酸盐（NO2-）的过度积累，这将导致催化剂的快速失活和随后氢化步骤的缓慢动力学
为了克服这些限制，研究人员通过将锚定在N掺杂碳上的Cu单原子与相邻的Co3O4纳米片（表示为Co3O4/Cu1-N-C）相结合，设计了一种串联电催化剂。这种创新组合利用了两种成分的优势：Cu吸附NO3-的能力和Co3O4吸附NO2-的能力。这种双功能催化剂旨在优化中间体的结合能，从而更有效地促进从NO3-到NH3的电还原过程
具体而言，研究人员通过一系列步骤合成了Co3O4/Cu1-N-C催化剂，包括Cu掺杂的ZIF-8的热解，在N掺杂的碳上获得Cu单原子，然后沉积Co3O4纳米片。使用各种技术，如高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）、能量色散X射线光谱（EDS）和X射线吸收近边缘结构（XANES）光谱，对催化剂的结构和组成进行了表征
这些分析证实了Cu单原子和Co3O4纳米片的成功结合，以及催化中心的均匀分布
最后，在三电极H型电池中对催化剂进行性能测试，使用吲哚酚蓝法对NH3产物的浓度进行量化。试验表明，Co3O4/Cu1-N-C在NO3-电还原反应中的氨生成率为114.0mgNH3h-1cm-2，分别是Cu1-N-C和Co3O4的2.2倍和3.6倍
机理研究表明，Co3O4有效地调节了NO2-的吸附构型并增强了其结合，从而加速了从NO3-到NH3的整个电还原过程。
这项研究强调了一种通过使用串联催化剂系统解决硝酸盐电还原中单催化剂局限性的新方法。它不仅提供了对所涉及催化机制的更深入理解，而且为类似应用的先进电催化剂设计的未来发展奠定了基础