纳米三层在半导体材料中表现出超快电荷转移

成功创新光电半导体器件在很大程度上取决于在特定方向上移动电荷和激子——电子空穴对——以产生燃料或电力

在光合作用中，色素分子吸收太阳能并将其转移到反应中心，在那里能量被转换和使用。当这个过程发生时，光子会产生电子-空穴对，必须将其分离才能引发化学反应

从光合作用的自然过程中获得灵感，国家可再生能源实验室（NREL）的研究人员开发了一种混合维度（2D/1D/2D）三层半导体，以实现激子解离。这种激子解离步骤，即激发电子-空穴对的分裂和空间分离，是一个微观过程，对光伏系统的性能至关重要

研究人员在ACS Nano上发表的题为“混合维度纳米三层中的超快电荷转移级联”的论文中详细介绍了这一发现

随着清洁能源转型的推进，将阳光转化为电能的光伏系统的进步至关重要。光伏发电依赖于光激活产生分离的电子-空穴对来驱动外部电路

NREL的研究生研究员Alexis Myers说：“在这项研究中，我们能够创建光激活的电子空穴对并将其分离很长时间，比以前报道的类似系统要长。”

低维材料为激子转移研究提供了机会

量子限制的低维材料，如二维（2D）过渡金属二硫化物（TMDCs）和一维（1D）单壁碳纳米管（SWCNT）的多样化和可调的电子和光学性质使其成为电荷和激子转移基础研究的主要候选者

这些类型的材料具有增强的电子-空穴库仑相互作用，其中静电力导致电子和电子-空穴之间的吸引力形成激子。为了分离电荷，研究人员必须克服大结合能带来的吸引力

这些材料表现出较大的激子结合能——激子解离所需的能量——这可以抑制光伏、光电探测器和传感器电流的产生，也可以抑制太阳能燃料方案中的化学键。因此，NREL的研究人员试图开发一种异质三层来应对这一挑战

迈尔斯说：“延长电荷分离寿命对于增加电荷提取的机会是必要的。”

“双层和三层的产生源于增加分离电荷之间距离的愿望。然而，文献中尚不清楚‘分离’电荷是否仍然通过界面静电结合。因此，尽管分离，库仑相互作用仍然存在，这可能会缩短电荷分离寿命。

”在三层中，我们能够顺序跟踪电子和空穴在每一层中的运动，证实它们确实不再相互结合。“

延长电荷分离寿命可以更好地产生电流

复杂的低维异质结构，如TMDCs，具有更长的寿命，引发重要的光化学反应，这对光伏发电至关重要。

Alexis Myers和团队在两个半导体之间开发了一种混合维度的单壁碳纳米管异质三层，可以实现光诱导电荷转移级联，其中电子（负电荷载流子）在一个方向上移动，而空穴（正电荷载流子）向另一个方向移动

异质三层模拟了植物光合作用中观察到的自然电荷转移级联，这激发了它的发展。异质结构的一个关键部分是一维中间层，它有助于电荷载流子从一个2D层有效地扩散到另一个

该研究还研究了TMDC中载流子扩散的机理。利用瞬态吸收光谱，研究人员追踪了异质三层中的激子解离和电荷扩散，观察到超快电子转移到一层，空穴转移到另一层

三层结构似乎有助于超快空穴转移和激子解离，从而实现长寿命的电荷分离

电荷转移级联使激发态成为可能，其中电子和空穴位于三层中的不同位置，从而引发光化学反应。更长的电荷分离寿命可能意味着更大的电流产生，因为更多的电子和空穴没有复合

与2D/1D双层相比，三层产生的载流子产量是其两倍。它还使分离的电荷能够克服未结合的分离电荷的层间激子结合能，这是此类材料的一个关键挑战

NREL的材料科学博士后Alejandra Hermosilla Palacios说：“这些材料在电子和空穴之间具有很高的静电相互作用，但我们已经证明，我们可以通过沿着SWCNT网格的有效扩散成功地将它们分离。”

“为了了解这些系统的效率，有必要对不同步骤进行动力学分析。由于SWCNT，我们主要关注电荷的扩散。我们想了解电荷如何在TMDC层中扩散或移动，以便更好地提出新的系统，从而提高效率——产生更多的电子和空穴——甚至延长电荷寿命（产生更高电流的机会）。”

在之前的电荷转移级联中，电荷转移的机制不清楚或没有按预期进行

迈尔斯说：“我们的研究结果表明，明确的电荷转移级联可以导致更长的电荷分离寿命和更高的电荷产量（或有效的转移），为更好地理解电荷如何在这些系统中移动以及我们如何继续优化它们铺平了道路。”

进一步的研究：未来的创新

研究结果将这些纳米级模型定位为载体动力学力学的进一步基础研究。电荷载流子产率的提高预示着未来在先进光电系统中的应用。迈尔斯说：“我们的目标是继续对光伏过程的每一步进行去卷积，以推进优化。”

Hermosilla Palacios说：“我们的研究结果表明，太阳能电池和太阳能燃料架构等纳米级光电器件的发展具有广阔的前景。”

“混合维度异质结构展示了光物理和技术优势，可能会增强和加速光电子学的创新。”