用于增强CO的叶绿体模拟纳米反应器;电催化

Chloroplast, which is a double-membrane-bounded organelle, is the main site for CO2 fixation via photosynthesis in green plants. The double-membrane configuration can regulate the transport of substances into and out of the chloroplasts with the aid of fu

叶绿体是一种双层膜结合的细胞器,是绿色植物通过光合作用固定二氧化碳的主要场所。双膜结构可以在脂质双层和跨膜蛋白等功能单元的帮助下调节物质进出叶绿体的运输

受到叶绿体巧妙结构和功能的启发,大连海事大学徐宗教授、斯威本理工大学孙成华教授和昆士兰大学王连洲教授最近报道了一种催化纳米反应器的构建,该反应器能够通过模拟绿色植物中的叶绿体,实现高度选择性和高效地将二氧化碳还原为一氧化碳

这项工作发表在《科学公报》上,标题为“用于增强CO2电催化的叶绿体模拟纳米反应器”。

在这项研究中,通过在金纳米棒(GNR)电催化剂表面自组装十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)双层形成核壳结构,可以很容易地获得叶绿体模拟纳米反应堆(CMNR)

利用实验和理论技术,如高角度环形暗场扫描透射原子成像、角度分辨X射线光电子能谱和密度泛函理论(DFT),研究了CTAB分子在GNR表面的结构和排列,发现了CTAB化合物在GNR上的双层排列

此外,广泛的理论和实验研究表明,CTAB的极化-N(CH3)3单元可以有效地从溶液中捕获CO2,疏水有机链形成的有机通道促进了CO2向GNR的扩散。因此,CTAB双层可以模拟叶绿体膜,允许CO2分子而不是质子高度选择性地运输到GNR

此外,X射线光电子能谱和原位电化学红外光谱表明,溴离子促进GNR的部分氧化,这将有效稳定CO2电还原的COOH*中间体,进一步促进CO2电还原性能

总之,作者介绍了通过用自组装CTAB双层修饰GNR电催化剂的表面来建立叶绿体模拟纳米反应器。CTAB双层模拟叶绿体膜,允许同时调节CO2和质子向GNR核心的运输,GNR核心模拟Rubisco酶催化CO2还原反应

相应地,CO2还原为CO的选择性大大提高。这项工作提出了一种新的仿生设计,旨在解决二氧化碳还原反应中涉及的挑战,该设计可应用于广泛的电催化反应,如氧气还原反应和氮气还原反应