新方法捕捉纳米级相干X射线成像中的随机动力学

相干X射线成像已成为研究凝聚态和生物系统中纳米级结构和动力学的有力工具。纳米分辨率以及化学敏感性和光谱信息使X射线成像成为理解催化、光收集或力学等过程的有力工具

不幸的是，这些过程在本质上可能是随机的。为了获得冻结帧图像来研究随机动力学，X射线通量必须非常高，可能会加热甚至破坏样品。此外，探测器的采集速率不足以捕获快速的纳米级过程

频闪技术允许对超快重复过程进行成像。但只能提取平均动力学，排除了随机过程的测量，在随机过程中，系统在每次测量过程中都会通过相空间中的不同路径进化。这两个障碍阻碍了相干成像应用于复杂系统

来自马德里IMDEA纳米科学研究所的Allan Johnson和Arnab Sarkar提出了一种新方法，可以在现有方法目前无法获得的各种系统中直接恢复信号。研究人员已经证明，利用这些方法固有的相干性，可以分离出相干X射线散射模式的随机和确定性贡献，返回确定性贡献的真实空间图像和随机贡献的动量谱

随机过程在纳米尺度上很普遍，其中热或量子效应变得非常显著。例如，量子材料通常表现出载流子、涡旋或畴壁的随机运动。由于难以形成此类随机过程的真实空间图像，通常通过返回统计特性的替代方法来研究波动

在自由电子激光器上进行的单次测量可以获得波动的快照，尽管由于损坏问题，在许多系统中可能无法实现。最近，相干相关成像已被用于在重复测量中对相似帧进行分组，直到信噪比足以重建真实图像。这项技术是一项重大的方法进步，但仍然需要足够的通量来确保所获取的部分帧足够完整

在最近发表在《材料进展》上的研究中，IMDEA Nanoscience研究人员展示了一种新的方法，用于分离相干成像方法中的随机和确定性（平均）贡献

从多个快照的平均衍射图来看，研究人员表明，通过傅里叶变换全息术分析可以分离出随机部分。他们已经证明，他们可以在三个代表性测试案例中返回平均波动的真实空间图像：不相关的点状缺陷（涡流）、极化子对和绝缘基质中的金属畴壁。

通过将重建方法应用于散射模式，研究人员返回了一系列定量信息：极化子副的分离、尺寸和相移，以及畴壁的尺寸、形状和金属特性（光谱依赖性）

在纳米尺度上有更多的波动例子，可以应用这种被称为相干隔离衍射成像（CIDI）的方法。例如，跟踪量子材料中电荷载流子的运动或畴波动

此外，使用CIDI成像研究快速波动实际上并不需要飞秒X射线脉冲；限制将由光的相干时间给出，相干时间决定了在什么时间窗口散射贡献可以在探测器处相干增加。这意味着可以使用宽带连续波辐射（例如同步加速器的粉红色光束）对飞秒波动进行成像 More information: Arnab Sarkar et al, Coherent X-ray imaging of stochastic dynamics, Materials Advances (2024). DOI: 10.1039/D4MA00154K