In a study published in Nature Communications, a research group led by Prof. Deng Dehui, Assoc. Prof. Cui Xiaoju, and Prof. Yu Liang from the Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) of the Chinese Academy of Sciences has achieved highly efficient phot
在《自然通讯》发表的一项研究中，中国科学院大连化学物理研究所的邓德辉教授、崔晓菊副教授和于亮教授领导的一个研究小组使用纳米异质结构催化剂实现了甲烷（CH4）与一氧化碳（CO）和氧气（O2）的高效光驱动羰基化反应，生成乙酸（CH3COOH）
该催化剂具有限制在MoS2晶格内的Rh-Zn原子对双位点，与TiO2纳米粒子结合。这种创新的催化剂使CH3COOH的生产率达到152μmol gcat-1 h-1，翻转频率为62 h-1，选择性高达96.5%
在温和条件下，CH4直接转化为高价值的多碳（C2+）含氧化合物，如CH3COOH，为天然气升级为可运输的液体化学品提供了一条有前景的途径
在温和条件下，CH4与CO和O2的氧化羰基化反应生成CH3COOH是一种有吸引力且环保的CH4利用途径。然而，这一过程涉及复杂的反应，包括O2的活化、CH4的有效活化和可控的C-C偶联。因此，实现CH4、CO和O2到CH3COOH的高催化活性和温和CH4转化的选择性是一项重大挑战
在这项研究中，研究人员表明，由质子耦合电子转移在Zn位点的O2光还原产生的活性OH物种促进CH4解离为CH3物种。然后，这些CH3物种很容易在相邻的Rh位点与吸附的CO偶联，导致高度选择性的CH3COOH形成
此外，双Rh-Zn原子对位点为C-H活化和C-C偶联提供了单独的催化位点，产生了协同效应，克服了CH4羰基化中活性和选择性之间的典型权衡
邓教授说：“我们的研究为高效催化剂的设计开辟了新的视野，并为光驱动CH4羰基化制备CH3COOH提供了新的途径。”