高通量计算和原位技术先进的原子催化剂设计

一项研究开发了一种通过氧化还原反应中的选择性催化双金属单原子检测有害重金属的方法

他们的研究结合了高通量计算和原位表征技术，发表在《纳米快报》上。该团队由CAS合肥物理研究所黄兴久教授和CAS上海应用物理研究所李丽娜教授带领

“这种新方法使我们能够观察和理解双金属单原子催化剂在工作时是如何变化的，”该团队成员宋宗印博士说。“催化剂可用于检测环境中的有害重金属，如铜和砷。”

目前空间和时间分辨率的局限性限制了我们对原子级微观动力学的理解，这阻碍了催化剂调控技术的发展及其更广泛的应用。为了解决这个问题，研究人员专注于设计高性能、灵敏的材料，用于精确检测环境污染物和体液电解质离子

在他们的研究中，研究人员将先进的原位同步辐射光谱与高精度理论计算相结合，实现了催化反应过程中双金属单原子催化剂瞬态结构的实时捕获和分析

通过高通量筛选，他们发现了一种高效的双金属原子电极界面，该界面允许Cu（II）和As（III）的平行电化学还原

使用原位X射线吸收精细结构（XAFS）光谱和配位场理论的进一步实验验证了双金属单原子系统中允许的dd跃迁所促进的特定NiCu能级匹配。这使得在原子水平上重建电化学还原过程成为可能

此外，密度泛函理论（DFT）计算表明，Fe-As特定键合和最小势能确定步骤对应于关键中间体衍生的s和p峰向高能轨道的线性移动

分别从动力学、热力学模型的收敛趋势和退火模拟的角度再现了自适应匹配的动态演化

本研究不仅有助于优化催化剂性能，而且通过实验验证证实了催化剂的结构性能关系

该团队表示，原位表征和理论模拟的结合方法为瞬态反应动力学机制的研究和下一代催化剂的未来选择性设计/筛选提供了独特的见解 More information: Zong-Yin Song et al, High-Throughput Screening of Selective Bimetallic Atomic Catalysts for Self-Adaptive Matched Electrochemical Reduction, Nano Letters (2025). DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c06524

Journal information: Nano Letters