创纪录的大孔分子晶体:向清洁能源存储的飞跃

In our study published in the Journal of the American Chemical Society, our team from The University of Hong Kong and Northwestern University, led by the late Nobel Laureate Professor Fraser Stoddart, developed RP-H200, a hydrogen-bonded organic framework

在我们发表在《美国化学学会杂志》上的研究中,我们来自香港大学和西北大学的团队在已故诺贝尔奖获得者Fraser Stoddart教授的领导下开发了RP-H200,这是一种含氢有机框架(HOF),具有同类中最大的孔隙。

这项创新为可持续能源储存、气体分离和催化开辟了新的可能性。

设计稳定的大孔分子晶体的挑战

分子晶体,如氢键有机框架(HOF),是由通过非共价相互作用连接的有机分子形成的有序结构,如氢键或π-π堆叠。冰糖就是一个简单的例子,蔗糖分子通过氢键形成晶体。赋予分子晶体多孔性,释放了气体分离、传感和催化的巨大潜力。

然而,一个持续的挑战仍然存在:创造具有大而稳定的孔的分子晶体。大孔、高度多孔的晶体通常缺乏稳定性,而密集堆积的结构虽然坚固,但孔很小或没有孔。这种权衡长期以来阻碍了实际应用。

我们的解决方案

为了应对这一挑战,我们设计了一种介孔氢键有机框架(HOF),它结合了大孔和出色的稳定性。其结果是RP-H200,这是一种新型分子晶体,具有3.6纳米孔,是同类中迄今为止报道的最大孔。

这一突破是通过使用咪唑环化雷公藤六酸的独特非共面组装策略实现的。这些分子自组装成双壁蜂窝状结构,形成排列着芳香表面的孔隙。

这种材料的表面积令人印象深刻,为2313平方米/克,相当于每克足球场的三分之一。值得注意的是,如X射线衍射所证实的那样,RP-H200在高达350°C的温度和乙醇等溶剂中保持其结构完整性。

高性能储气

RP-H200的大孔隙、大表面积和出色的稳定性使其成为储存清洁能源气体的理想选择。在270 K和100 bar(甲烷储存的典型条件)下,它每克可捕获0.31克甲烷,超过了许多现有材料。其芳香孔表面与甲烷形成C-H-π相互作用,吸附热为12 kJ/mol,能够在没有极端条件的情况下高效储存和释放。RP-H200还将其重量的6.7%储存在77K的氢气中,推动了氢动力汽车的发展。

通过反复的吸附循环,我们证实了RP-H200的耐用性,三次循环后没有明显的甲烷容量损失。它在潮湿空气和有机溶剂中保持稳定,使RP-H200成为现实世界储能的实用解决方案。

未来影响

我们的非共面组装策略提供了超大孔隙、强大的稳定性和溶液可加工性,实现了经济高效的生产。通过使用有机分子,RP-H200采用可持续化学,其可回收性最大限度地减少了浪费。

这种材料为HOF在清洁能源、气体分离和催化方面开辟了令人兴奋的可能性。想象一下,甲烷燃料汽车的轻质油箱,减少了对化石燃料的依赖,或者使用这些孔隙运输药物的药物输送系统。我们的方法可以扩展到其他HOF,加速开发用于各种应用的功能分子晶体。

这个故事是Science X Dialog的一部分,研究人员可以在其中报告他们发表的研究文章中的发现。访问此页面了解有关Science X Dialog以及如何参与的信息。p