这项工作在科罗拉多州立大学(CSU)由化学系及可持续光氧化还原催化中心(SuPRCat)的 Garret Miyake 教授和 Robert Paton 教授领导。他们受光合作用启发的系统利用可见光温和地改变化合物的性质。其原理是将化合物暴露于两个独立的光子(光粒子)下,以产生所需反应所需的能量。Miyake 表示,单个光子通常不具备足够的能量进行这些过程。通过结合两个光粒子的能量,该团队的系统可以轻松执行超还原反应——这些化学变化需要大量能量来断裂强键或添加电子。
Miyake 称,他们的系统在一组称为芳香烃(aromatic hydrocarbons,又名芳烃 arenes)的化合物上进行了测试。这些化合物通常不易发生反应。
"该技术是目前用于还原芳烃(如化石燃料中的苯)以生产塑料和医药所需化学品的最有效系统," Miyake 表示。"由于原始化学键非常牢固,通常引发这些反应既困难又耗能。"
该研究延续了通过美国国家科学基金会(NSF)设在科罗拉多州立大学的可持续光氧化还原催化中心正在开展的工作。Miyake 是这项旨在改革多种用途化学合成工艺的多机构研究计划的负责人。
资助此项研究的美国国家科学基金会化学创新中心计划项目总监 Katharine Covert 表示,光氧化还原催化已成为众多行业不可或缺的技术。
"光氧化还原催化对于药物开发和其他行业已变得不可或缺,"Covert 说。"通过 NSF 可持续光氧化还原催化中心,合成化学家与计算化学家联手理解了这些催化剂功能的基本化学本质,并在此过程中找到了一条需要更低热量和能量的新路径。"
Miyake 表示,该中心的研究人员正在开发类似本文所述的催化系统,以支持化肥用氨的节能生产、PFAS(永久性化学品)的分解以及塑料的升级回收。
"我们组建了一支全明星化学家团队来应对这些挑战,为这个世界创造更可持续的未来,"Miyake 说。"世界正面临着一个正在倒计时的时钟,我们必须满足开发可持续技术的迫切需求,以免当前的行事方式将我们推向无法挽回的境地。"
科罗拉多大学博尔德分校的 Niels Damrauer 教授也是该论文的作者及中心成员。其他科罗拉多州立大学的作者包括 Amreen Bains、Brandon Portela、Alexander Green、Anna Wolff 和 Ludovic Patin。
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Journal Reference:
Amreen K. Bains, Arindam Sau, Brandon S. Portela, Kajal Kajal, Alexander R. Green, Anna M. Wolff, Ludovic F. Patin, Robert S. Paton, Niels H. Damrauer, Garret M. Miyake.Efficient super-reducing organic photoredox catalysis with proton-coupled electron transfer mitigated back electron transfer.Science, Vol 388, Issue 6753 DOI:10.1126/science.adw1648
2025-06-26
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