孤子型超荧光为高温量子材料开辟道路

完成该项工作的国际团队由北卡罗来纳州立大学领导，成员包括来自杜克大学、波士顿大学和巴黎综合理工学院的研究人员。

“在这项工作中，我们展示了高温下宏观量子相干性的实验和理论基础，”北卡罗来纳州立大学物理学教授、该研究的通讯作者凯南·贡多杜（Kenan Gundogdu）说。“换句话说，我们终于可以解释，在环境温度下需要奇异量子态的应用中，为何以及如何某些材料比其他材料表现更优。”

想象一下鱼群协调一致地游动或萤火虫同步闪烁——这些都是自然界集体行为的例子。当类似的集体行为发生在量子世界时——这种现象被称为宏观量子相变——就会导致诸如超导、超流或超荧光等奇特过程。在所有这些过程中，一群量子粒子形成了一个宏观相干系统，其行为如同一个巨大的量子粒子。

然而，量子相变通常需要超低温或低温条件才能发生。这是因为较高的温度会产生热“噪声”，破坏同步性并阻止相变发生。

在之前的研究中，贡多杜及其同事已确定，某些杂化钙钛矿的原子结构能保护量子粒子群免受热噪声的干扰足够长时间，从而使相变得以发生。在这些材料中，形成了大极化子——与电子结合的原子团——将发光偶极子与热干扰隔离，从而产生了超荧光。

在这项新研究中，研究人员发现了这种绝缘效应的工作原理。当他们使用激光激发所研究的杂化钙钛矿内部的电子时，观察到大量极化子聚集在一起。这种聚集被称为孤子（soliton）。

“想象原子晶格就像一块绷紧在两个点之间的精美布料，”贡多杜说。“如果你将代表激子（excitons）的实心球放在布料上，每个球都会在局部使布料变形。要获得像超荧光这样的奇异态，你需要所有激子或球体形成一个相干群组，并作为一个单元与晶格相互作用，但在高温下热噪声会阻止这种情况。”

“球体及其局部变形共同构成了一个极化子，”贡多杜接着说。“当这些极化子从随机分布转变为晶格中有序的排列时，就形成了孤子或相干单元。孤子的形成过程抑制了热扰动，而这些扰动原本会阻碍量子效应。”

“孤子仅当材料中被激发的极化子达到足够高的密度时才会形成，”论文的共同第一作者、北卡罗来纳州立大学博士生穆斯塔法·蒂雷（Mustafa Türe）说。“我们的理论表明，如果极化子密度低，系统中仅有自由的不相干极化子；而超过阈值密度后，极化子就会演变成孤子。”

“在我们的实验中，我们直接测量了一群极化子从非相干、非关联相到有序相的演变过程，”该工作的共同第一作者、北卡罗来纳州立大学博士后研究员梅利克·比利罗格鲁（Melike Biliroglu）补充道。“这是对宏观量子态形成的首批直接观察之一。”

为了确认孤子的形成抑制了温度的有害影响，该小组与杜克大学机械工程与材料科学系鲁尼家族副教授沃尔克·布卢姆（Volker Blum）合作，计算了导致热干扰的晶格振荡。他们还与法国国家科学研究中心（CNRS）和巴黎综合理工学院的物理学教授瓦西里·捷姆诺夫（Vasily Temnov）合作，模拟了热噪声存在下孤子的复合动力学。他们的工作证实了实验结果，并验证了孤子的内在相干性。

这项研究代表着在理解某些杂化钙钛矿为何以及如何能够展现奇异量子态方面的一次飞跃。

“在此工作之前，尚不清楚这些材料中的高温量子效应背后是否存在某种机制，”论文的共同作者、北卡罗来纳州立大学材料科学与工程系沃尔特与艾达·弗里曼特聘教授（Walter and Ida Freeman Distinguished Professor）弗兰基·索（Franky So）说。

“这项工作提出了一个定量理论，并用实验结果加以支持，”贡多杜说。“宏观量子效应，如超导性，是我们所追求的所有量子技术——量子通信、密码学、传感和计算——的关键，而所有这些技术目前都受到低温需求的限制。但现在我们理解了理论，就有了设计能在高温下工作的新型量子材料的指导原则，这是一个巨大的进步。”

该工作得到了美国能源部科学办公室（资助号：DE-SC0024396）的支持。杜克大学的秦西西（Xixi Qin）和乌塔帕拉·赫拉斯（Uthpala Herath）、波士顿大学的安娜·斯旺（Anna Swan）以及巴黎综合理工学院的安东尼娅·吉塔（Antonia Ghita）也为该研究做出了贡献。