某些材料展现出迷人的量子特性,有望催生变革性技术,从无损电子器件到高容量电池。然而,当这些材料处于自然状态时,这些特性处于隐藏状态,科学家需要通过温和手段激发其显现。一种方法是使用超短光脉冲改变材料的微观结构和电子相互作用,从而使这些功能特性浮现。但好景不长——这些光诱导态具有瞬态性,通常仅维持几皮秒,难以在实际应用中有效利用。在罕见情况下,光诱导态能长期存在。但我们对这些现象的理解仍然有限,目前尚未建立通用的设计方案来实现长寿命激发态。
哈佛大学科学家团队与瑞士保罗谢勒研究所(PSI)的同事合作,通过操控铜氧化物化合物中的电子态对称性克服了这一难题。他们在PSI的瑞士自由电子激光装置SwissFEL上证实:定制化的光学激发可诱导出持续数纳秒的"亚稳态"非平衡电子态——其持续时间比常规状态延长约一千倍。
光控电子定向
研究对象Sr14Cu24O41是一种被称为"铜酸盐阶梯"的近一维化合物。它由两种不同结构单元(即阶梯状结构和链状结构)组成,体现了铜氧原子的排列形态。这种一维结构为理解高维系统中显现的复杂物理现象提供了简化平台。"这种材料如同我们的果蝇,是研究普适量子现象的理想平台,"该研究领导者、哈佛大学实验凝聚态物理学家Matteo Mitrano解释道。
实现长寿命("亚稳态")非平衡态的一种方法是将系统囚禁在能量势阱中,使其缺乏逃逸能量。然而该技术可能引发改变材料分子排布的结构相变,这正是Mitrano团队希望避免的。"我们致力于探索是否存在纯电子学方法将材料锁定在非平衡态的其他途径,"Mitrano阐释道。由此团队提出了替代方案。
该化合物中链状单元具有高电子电荷密度,而阶梯结构相对空置。平衡态时,电子态对称性阻碍了单元间的电荷迁移。经精密设计的激光脉冲可打破这种对称性,使电荷通过量子隧穿效应从链状结构转移至阶梯结构。"这如同开启和关闭阀门,"Mitrano描述道。激光激发停止后,连接阶梯与链的"隧道"关闭,切断两单元间的关联,使系统暂时陷入新型长寿命态,便于科学家测量其特性。
尖端快速X射线探测技术
瑞士自由电子激光装置SwissFEL产生的超亮飞秒X射线脉冲,成功捕捉到支配亚稳态形成与后续稳定的超快电子过程。通过在SwissFEL弗尔卡实验站运用时间分辨共振非弹性X射线散射(tr-RIXS)技术,研究人员能独特解析磁、电及轨道激发及其随时间演变的过程,揭示常规探测难以观测的隐藏特性。
"我们可精准锁定决定系统物理特性的特定原子,"弗尔卡实验站负责人、实验装置设计者Elia Razzoli指出。
此能力对解析产生亚稳态的光诱导电子运动至关重要。"借助该技术,我们得以在电子固有的超快时间尺度观测其运动轨迹,从而揭示电子亚稳态现象,"论文第一作者、哈佛大学博士后研究员Hari Padma补充道。
突破性开端
tr-RIXS为激发态材料的能量与动量动力学提供了独特洞察,为SwissFEL用户研究量子材料开辟了新科学机遇;事实上,这些成果源自新弗尔卡实验站的首个用户组实验。正是对弗尔卡站发展tr-RIXS技术的兴趣促使哈佛团队与PSI科学家展开合作。"能在进行此类实验的设备上获得机时实属难得,"Mitrano评价道。
自此次开创性实验后,弗尔卡实验站已完成升级以提升RIXS能量分辨率,现可研究晶格激发等新型个体与集体激发态。"本次实验对展示可开展的研究类型至关重要。实验站及其仪器设备现已大幅优化,我们将持续改进,"Razzoli总结道。
该研究标志着控制远离平衡态量子材料的重大突破,对未来技术发展具有广泛意义。通过稳定光诱导非平衡态,该研究为设计具有可调功能的材料开辟了新途径。这将促成超快光电器件的诞生,包括用于量子通信与光子计算的核心组件——电光信号转换器。同时为新型非易失性信息存储提供可能方案,即通过光创生与光控制的量子态进行数据编码。
Story Source:
Materialsprovided byPaul Scherrer Institute.Note: Content may be edited for style and length.
Journal Reference:
Hari Padma, Filippo Glerean, Sophia F. R. TenHuisen, Zecheng Shen, Haoxin Wang, Luogen Xu, Joshua D. Elliott, Christopher C. Homes, Elizabeth Skoropata, Hiroki Ueda, Biaolong Liu, Eugenio Paris, Arnau Romaguera, Byungjune Lee, Wei He, Yu Wang, Seng Huat Lee, Hyeongi Choi, Sang-Youn Park, Zhiqiang Mao, Matteo Calandra, Hoyoung Jang, Elia Razzoli, Mark P. M. Dean, Yao Wang, Matteo Mitrano.Symmetry-protected electronic metastability in an optically driven cuprate ladder.Nature Materials, 2025; DOI:10.1038/s41563-025-02254-2
2025-07-02
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